在QLED器件机理方面，陈树明团队创新性的引入单光子计数（SPC）、电激发－光激发（EL-PL）联合测试等技术追踪电子在QLED中的输运路径，揭示QLED稳定性差和性能衰减与电子泄漏行为之间的内在联系。

      作为一种电光转换器件，QLED消耗电子并将其转化为光子。如果所有注入QLED的电子都在量子点内被转化为光子，则可以实现100%的量子转换效率。然而，并非注入的所有电子都能转换为光子，这些未在量子内复合并辐射光子的电子被称为泄漏电子，它们将能量最终以焦耳热的形式耗散，降低了器件的效率和寿命。泄漏电子为何不能在量子点内部复合？它们在QLED内部究竟是如何输运的？这些基本问题目前尚不清楚，限制了QLED性能的提升。俗话说水过留痕，雁过留声，泄漏电子经过的路径，一定会留下一点蛛丝马迹，如泄漏电子经过载流子传输层时，可能会在载流子传输层上复合，产生微弱的荧光信号。通过监测不同功能层产生的荧光信号，可以反过来追踪泄漏电子的输运路径。但是，由于泄漏电子产生的荧光信号极其微弱，目前的表征手段和测量方法并不能准确的捕捉到这些极弱的信号。

      鉴于此，本项工作开发了一套基于EL-PL联合测试技术和SPC技术的新型表征方法。EL-PL联合测试技术，可监测加电状态工况条件下量子点的本质发光，并可表征泄漏电子对QLED性能的影响；而SPC技术，可追踪到非常微弱的、由泄漏电子产生的荧光信号。最终，该研究成功追踪到泄漏电子的输运行为，并精确地描绘出了QLED内的电子在不同驱动电压下的输运路径。结果表明，QLED在小电流和大电流驱动条件下，电子向传输层泄漏，以及发生界面复合泄漏，均是造成QLED性能衰减的重要因素。本项研究对电子输运行为的明确揭示不仅加深了研究者对QLED工作机制的理解，也为长寿命、低功耗、高亮度QLED的实现提供了新的思路。

      图1为本项工作所开发的EL-PL联合测试系统的测试原理图以及表征结果，该系统的最大优势是可同时监测器件的EL及量子点的PL情况。如图1b-d所示，在小电流驱动（图1c）及大电流驱动（图1d）的条件下，QLED分别呈现出较低的EL及迅速下降的EL，然而，量子点PL仍保持在较高的强度，证明EL的变化不是量子点本身发光行为的变为而引起，而是部分注入的电子没有在量子点内部辐射复合。电子在QLED内部存在着不同的输运路径，从而影响器件的发光性能。

图1. QLED中EL-PL联合测试原理和结果

本研究通过分析得到，QLED中的电子可以通过五种可能的路径输运。如图2所示，分别为：路径1：带隙间泄漏（inter-band leakage）；路径2：QD内辐射复合（radiative recombination）；路径3：QD内非辐射复合（non-radiative recombination）；路径4：从复合区溢出泄漏（overflow leakage）至空穴传输层（HTL）；路径5：界面复合（interfacial recombination）。

图2. QLED中的电子输运路径

为了证明上述提出的电子输运路径的模型，本研究开发出了新型极弱光探测系统，利用SPC技术来追踪电子在不同的输运路径所留下的荧光信号。如图3a所示，单光子计数器集成光栅单色仪后，不仅可以捕捉到极其微弱的光信号（图3b），并且可以按需实现单波长探测（图3b-d）。本研究利用SPC技术成功追踪到QLED在不同电压驱动区间，电子向TFB泄漏而产生的荧光信号（如图3所示）。研究结果表明：电子向TFB的泄漏存在于QLED工作的整个电压驱动区间，它导致了器件在小电压驱动下（如启亮附近）效率极低，而在大电压驱动下，效率迅速衰减。

3. 基于SPC技术的弱光探测系统原理图以及利用SPC技术追踪电子向TFB的泄漏

同时，本研究利用SPC技术，还成功追踪到蓝光QLED在不同驱动电压区间，电子通过界面复合泄漏而产生的荧光信号。图4中620 nm附近的发光信号即来自于TFB/QD界面处的复合发光。

图 4. 利用SPC技术追踪电子通过界面复合的泄漏

最后，本项工作提出可通过提升空穴注入来抑制电子泄漏，最终大幅提升了QLED在小电流驱动条件下的发光效率，展示了能量转化效率超过98%的高性能QLED（如图5所示）。

图5. 抑制QLED中的电子泄漏

该工作以 “Tracing the electron transport behavior in quantum-dot light-emitting diodes via single photon counting technique” 为题发表在《自然-通讯》（Nature Communications），第一作者为陈树明课题组毕业博士研究生苏强（目前任大湾区大学助理教授），第二作者为南科大2022级博士研究生陈子楠，通讯作者为陈树明教授，南科大为论文唯一通讯单位。该研究得到了国家自然科学基金面上项目、国家自然科学基金青年科学基金项目、深圳市基础研究项目等的资助。

      在高效率长寿命叠层QLED方面，陈树明教授课题组研发了基于氧化铟锌（IZO）中间连接层（ICL）的稳定且高效的叠层QLED，实现了外量子效率超过49%，1000尼特初始亮度下T95寿命超过50000小时的创记录性能。

      图6a是该团队所研发叠层QLED的能级示意图。在电学方面，通过在ICL中引入IZO桥接层，可以极大地降低电子的注入势垒。此外，采用导电性更好的ZnMgO电子传输层，进一步促进了电子的隧穿。这些都极大地提升了ICL的电学性能，有利于电荷在ICL中产生，并注入到上下两个子发光单元中，从而实现了两个发光单元完美的无损电学连接。

图6. 叠层QLED的电学性能优化

在光学方面，如图7所示，通过采用顶发射结构并对叠层QLED进行光学仿真，协同调节器件中电极和功能层的厚度，可以使上下两个发光单元均处于相干干涉位置，从而实现最大出光效率，其EQE/γ值达到31.87%。

图7. 叠层QLED的光学性能优化

优化后的红光叠层QLED，如图8所示，其EQE超过49%，在1,000 cd/m2亮度下的T95寿命超过50,000小时，是目前最高效且最稳定的QLED，相关研究结果受到科技媒体Advances in Engineering等的追踪报道，并被列入Key Scientific Article。该研究提出的叠层结构及其研究方法，��分挖掘了叠层QLED的优势，为应用于显示领域稳定且高效的QLED的开发提供了重要的支持。

图8. 叠层QLED的器件性能

该工作以 “Very Stable and Efficient Tandem Quantum-Dot Light-Emitting Diodes Enabled by IZO-Based Interconnecting Layers” 为题发表在《纳米快报》（Nano Letters），博士研究生袁翠霞为文章的第一作者，陈树明教授为通讯作者，南科大为论文唯一通讯单位。该研究得到了国家自然科学基金面上项目、深圳市基础研究项目等的资助。

论文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-024-52521-0  

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.4c02021 

供稿：陈树明课题组   主图：丘妍